El territorio presenta un interés geológico de valores extraordinarios. Los materiales más antiguos datan del Paleozoico inferior, hace más de 550 millones de años, cuando existían mares poco profundos donde los trilobites dejaron sus huellas fosilizadas conocidas como crucianas. Con la orogenia Alpina, hace 65 millones de años, se produjo un proceso de elevación que configuró bloques elevados como la Sierra de Francia y zonas hundidas como la Fosa del Alagón. Posteriormente, la erosión del macizo rocoso provocó el relleno sedimentario de las nuevas cuencas, y la acción glaciar del Cuaternario acabó de modelar los relieves con pequeños circos y lagunas.
Uno de los lugares más destacados en cuanto a interés geológico es la Peña de Francia, una elevación de más de 700 metros que se puede avistar desde todo el territorio y desde donde puede contemplarse el Pico Hastiala, el Pico Mingorro, la Mesa del Francés, los Cabriles, el Campo Charro, la sucesión montañosa de Las Hurdes, las Sierras de Béjar y Gredos. Este lugar forma parte del Inventario Nacional de Puntos de Interés Geológico del IGME. A nivel paleontológico, en la parte alta de la Peña, se encuentran las crucianas, que son restos fósiles de las huellas dejadas por los trilobites, así como bioturbaciones.
Otro lugar de notable interés geológico es el Valle del río Alagón, que separa las Sierras de Francia y Quilamas de la Sierra de Béjar por una anchura de 20 km, siendo el único gran portillo del Sistema Central aprovechado por el citado río para capturar aguas de la cuenca del Duero y llevarlas al Tajo. Es un enclave fluvial donde se pueden contemplar en el paisaje formas meandriformes encajadas en rocas de gran dureza, además de diferentes morfologías fluviales como las pozas y las marmitas.
La Sierra de Quilamas reviste una importancia significativa debido a que, en su rango altitudinal entre los 1000 y 1300 metros, presenta un sustrato del suelo compuesto de caliza, en contraste con el resto del territorio que es predominantemente silíceo. Esta particularidad ha propiciado la explotación de cal durante muchos años, y a lo largo de la Sierra se pueden apreciar numerosos hornos de cal, algunos de los cuales han sido restaurados y se pueden visitar en la ruta de la Calería.
Por último, el valle de las Batuecas es un valle en forma de V donde el río ha ido abriéndose paso entre los bloques de cuarcita, lo que ha dado como resultado la formación de diversos saltos de agua. También se pueden observar en el lecho fluvial marmitas de gigante y pozas. Estos imponentes promontorios rocosos, fruto de una intensa lucha geológica, albergan un tesoro cultural de gran valor: las pinturas rupestres esquemáticas de Las Batuecas. Cercano al valle de las Batuecas está otro punto destacable como es el valle de Belén en Herguijuela de la Sierra.
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